Манастирска црква има три слоја живописа. Подaци о изгледу и садржају првобитног зидног сликарства из времена подизања манастира за сада су неизвесни јер трагови тог најстаријег слоја, нису са сигурношћу утврђени будући дa до сада није било стручних и систематских испитивања зидних површина цркве. Такође, нису вршени конзерваторско-рестаураторски радови на старом зидном сликарству. Досадашња, врло штура и површна, писана документација о фрагментима старог сликарства у Букову не пружа довољно доказа за било какво сигурније закључивање о његовом квалитету и времену настанка.

Од старог живописа остале су представе Пресвете Богородице са малим Христом у медаљону, која се налази на своду данашњег наоса, фрагмент непознатог светитеља из северне певнице и фреска Св. Архангела Михаила у ниши на западној фасади цркве, изнад улаза.

Други слој живописа настао је 1654. године. Тада је манастир изнутра преко старог молераја малтерисан и поново осликан. Од првобитних натписа који би говорили о ктитору или оснивачу манастира није при томе сачувано ништа, а од првобитног живописа само поменуте фреске Пресвете Богородице и фрагмент Светог ратника, који је, највероватније, касније откривен. Натпис који је тада стављен, приликом живописања цркве говори о времену живописања, као и о томе ко је тада био игуман манастира, ко ктитор и под чијом је јурисдикцијом био манастир Буково у другој половини 17. века. Од овог живописа, другог по реду, није остало ништа.

Трећи слој живописа је из 1902. године и обухвата целу цркву. Фреске су рађене по нацртима Стеве Тодоровића, академског сликара из Београда (1832-1925), а живописао их је његов сарадник и ученик, сликар из Књажевца, Милисав Марковић (1843-1910).

По осликавању цркве стављен је натпис на западном зиду припрате, с унутрашње стране, који сведочи о живописању цркве и видљив је и данас:

„У славу Свете, Јединосушне и Нераздељне Тројице, храм овај живописан, под владом Њег. Величанства Краља Александра I. и епископа тимочког Г. Мелентија. Под управом старешине м-ра, јеромонаха Г. Јеронима. Живопис радио Милисав Марковић из Књажевца; по нацрту Г. Стеве Тодоровића сликара из Београда 1902. год.“